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    《先進材料》發表我校在CO2電催化還原領域的最新研究成果
    發布人: 星禧   發布時間: 2020-07-17    瀏覽次數:

    近日,我校材料學院楊建平研究員和羅維研究員團隊在CO2電催化還原領域取得重要進展,相關成果以《非均相單原子催化劑設計用于CO2電催化還原》 (Heterogeneous Single‐Atom Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction Reaction, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202001848)為題,發表于國際知名期刊《先進材料》(Advanced Materials, 2020, 2001848),該論文第一作者是材料學院18級博士生李民瀚,合作者包括19級博士生王海鳳,羅維研究員(通訊作者),澳大利亞墨爾本大學Peter C. Sherrell博士,澳大利亞伍倫貢大學陳俊教授(通訊作者)和楊建平研究員(通訊作者)。

    論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202001848

    2017年地球大氣層中二氧化碳濃度達到405 ppm1ppm=百萬分之一),是80萬年來從未見過的高濃度水平。2018108日,聯合國政府間氣候變化專門委員會(IPCC)發布《全球升溫1.5oC特別報告》。報告認為,要實現全球氣溫升高1.5°C以內這一目標,全球各國土地、能源、工業、建筑、運輸和城市建設等各個層面都應迅速推進深遠而廣泛的變革,以使人為的二氧化碳凈排放量至2030年要比2010年水平減少45%,2050年要實現零凈排放,即二氧化碳的排放量與消除量對等。

    降低大氣中的CO2濃度已經刻不容緩。將CO2轉化為化學品既能能夠緩解CO2的排放問題,又能夠提供可持續的能源。CO2分子可以通過化學轉化、生物轉化、光催化還原和電催化還原過程轉化為化學品。其中,通過電催化反應將CO2轉化為有價值的化學品尤為引人注意。

    熱力學上,CO2RR的主要還原產物的半反應的還原電勢與HER反應接近。然而,CO2分子難以活化,還原過程又涉及多步電子轉移過程造成了較低的CO2RR反應動力學。因此,開發高效的電催化劑是提高CO2RR反應活性和選擇性的關鍵。單原子催化劑(SACs)成為催化領域的前沿研究,在多種催化反應過程中表現出優異的性能。目前,已有多種單原子金屬催化劑被應用于CO2RR,并且得到了以CO為主的多種還原產物。

    在單原子催化劑上,CO2還原為CO通過以下過程:

    在這些步驟中,Tafel分析和DFT計算得到的free energy diagram常用來理解反應機理和辨別RDS。單原子催化劑中心原子的配位環境對單原子催化劑的CO2RR性能影響很大,如配位原子(C、N 、O 、S)、N配位數(M-Nx, x=2~5)、N配體(pyrrolic N coordinatedpyridinic N coordinated)。單原子催化劑表現出很高的CO選擇性和對競爭反應HER的抑制。

    2應用于CO2RR的單原子催化劑的發展歷程

    單原子CO2RR催化劑主要包括高溫熱解法得到的M-N-C催化劑、石墨烯負載的單原子催化劑和MOFs衍生的單原子催化劑。在這些單原子催化劑上,CO占主要的還原產物,其他一些深度還原產物也在SACs上產生。除了過渡金屬,一些主族元素的金屬單原子也被應用于CO2RR。

    3三種用于CO2RR的單原子催化劑的優缺點

    4單原子催化劑的CO2RR性能

    研究團隊在綜述中詳細的總結CO2RR單原子催化劑的最新進展,并提出了目前研究的挑戰和有待突破方向:第一,單原子催化劑產生除CO以外的其他CO2RR產物。目前,CO仍然是SACs催化劑上CO2RR的主要還原產物,SACs催化CO2RR還原為深度還原產物依然是較大的挑戰,可能的原因包括:1SACs上有利的CO生成;2)吸附的*H物種在單原子位點上受到抑制;3)在孤立的單位點上,C-C偶聯被阻止。第二,設計模擬酶的CO2RR催化劑,構建原子級分散的雙金屬位點,包括雜核雙金屬位點和同核雙金屬位點。第三,制備高性能的CO2RR單原子催化劑:1)提高單原子催化劑的金屬負載量;2)提高單原子催化劑的本征活性:包括調控與單原子連結的原子,如C、N 、 O 、 S,以及缺陷工程創造缺陷位錨定和捕捉金屬單原子;3)單原子催化劑的規?;铣?。第四,揭示單原子催化劑上CO2RR的機理,需要先進的表征手段結合理論計算揭示單原子催化劑的結構和組成對CO2RR性能的影響

     

    該研究工作得到國家自然科學基金,教育部霍英東青年教師基金,上海市科委創新行動計劃,上海市東方學者特聘教授獎勵計劃,纖維材料改性國家重點實驗室,先進纖維和低維材料聯合國際實驗室等基金支持。

     


     
     
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